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Joule:以文献礼!崔屹、段镶锋、陈立桅、余彦等
加入时间:2020-08-07 16:30

  Joule:以文献礼!崔屹、段镶锋、陈立桅、余彦等祝贺中科大建校60周年(附研之成理专访)!

  “红专并进一甲子,科教报国六十年”。为庆祝中国科学技术大学六十周年华诞,Joule特别出版了中国科学技术大学六十周年校庆专辑,展示了包含钱逸泰院士、谢毅院士、李亚栋院士、杨培东院士、崔屹教授、段镶锋教授等在内的中科大校友们的科研成果,可谓学术界的一场盛宴。研之成理特别报道了崔屹、段镶锋、陈立桅和余彦教授的文章,并对四位教授进行了专访,在此感谢四位教授的大力支持,祝贺中科大60岁生日快乐!

  2017年10月,斯坦福大学崔屹教授课题组首次将冷冻电镜技术运用于电池材料研究,获得了金属锂电极及界面层原子级别分辨率的图像,开创了电池材料研究的全新领域,相关成果发表在Science上。在研究中,他们发现在碳酸酯(EC/DEC)电解液中加入含氟添加剂(FEC)不仅能显著提高金属锂电池循环效率,还会使固态电解质膜(solid electrolyte interface, SEI膜)的结构从马赛克结构转变为层状结构。一年以后(2018年9月),崔屹教授课题组在Joule上撰文,再次利用冷冻电镜技术对锂电池SEI膜进行了深入的研究,详细阐述了SEI膜结构和锂离子电池性能之间的构效关系。

  发现具有马赛克结构SEI的金属锂脱锂不均匀,从而形成大量失去与电极接触的金属锂,俗称“死锂”,导致电池循环效率降低;具有层状结构SEI的金属锂脱锂均匀,残留的“死锂”较少,所以循环效率也较高。

  在马赛克结构SEI中无机物纳米颗粒密度不均匀,无机物纳米颗粒含量高的区域锂离子传导速度快,脱锂速度快,当该处的金属锂被脱光后剩余的金属锂无法维持与电极的通路进而成为死锂。在层状结构SEI中无机物纳米颗粒的密度较为均匀,各处锂离子传导速率相当,从而可以均匀脱锂。

  在科大本科学习五年是我人生和事业起步最重要的一段时光。科大一直保持着务实和注重数理基础的优秀传统,科大人能以安静的心态培养着敏锐的科技洞察力和坚忍不拔的精神。在哈佛读博士、伯克利读博士后、斯坦福任教和科研攻关时取得的成绩,和在科大时打好的基础分不开。我最难忘的是在通宵教室学习和在实验室里首次接触科研的时光。我希望科大的学生们继续保持科大人务实和注重数理基础的优秀传统,放眼世界!

  锂硫(Li–S)电池因其高密度储能潜力而受到越来越多的关注,但受多硫化物(PS)穿梭效应的影响,锂硫电池经常会出现活性材料的损失和死硫的形成、以及金属锂负极的腐蚀等问题。为改善Li–S电池的整体性能,人们开发了各种新颖的正极结构或极性添加剂,但这种设计不可避免地降低了电极的体积或质量能量密度,并且不能完全抑制PS的穿梭效应。

  制备了一种多功能石墨烯复合隔膜以抑制多硫化物穿梭并实现锂离子的均匀传输(在商用聚丙烯(PP)隔膜上直接涂覆一层还原氧化石墨烯(rGO)/木质素磺酸钠(SL)复合材料)

  由于多孔木质素网络中含有大量带负电荷的磺酸基团,可以通过电荷作用抑制负电性多硫化物离子的转移却不会对Li+的传输造成影响

  要点:对于PP隔膜,在放电过程结束时仍能观察到Li2S4+Li2S5的强特征峰,表明在放电过程中可溶性PS通过隔膜穿梭到负极侧;rGO/PP隔膜可以阻挡一部分的Li2S4+Li2S5,但效果依然有限。在充电过程中,对于PP和rGO/PP隔膜,观察到相当强的PS信号。相比之下,由于隔膜的强烈阻挡作用,在整个放电过程中都只能观测到PS微弱的拉曼信号。对于隔膜,循环后的电池负极几乎没有PS信号(通过EDS mapping指认),并且表现出光滑平整的表面形貌,证明不仅有效抑制了穿梭效应,也诱导了Li+的均匀沉积。

  您觉得您在中科大学习期间培养的哪个习惯对您今后的学术发展有最重要的贡献?

  基础研究和应用型研究都非常重要,您课题组的研究是如何平衡这两个方面的?

  我们的研究的起源基本上从某一应用需求及其面临的关键挑战出发,发现并分析其核心问题,然后从最简单最基本的原理上去设计探索可能的解决方案。一般来说真正解决应用上的每一个核心问题,最终都会需要在基础研究上的突破。要解决以前解决不了的问题必须从基本原理上来考虑,探寻有新的方案。从这个角度来讲,基础还是应用研究是密不可分的!

  当您课题组的研究遇到瓶颈时,您怎么处理?碰到棘手问题,您对学生如何要求?

  做科研是探索前人没有做过的事情,不可能只有成功,没有失败。事实上失败是每一个科研工作者必须面对而且经常面对的。面临失败的实验,最关键的是找到失败的原因,以指导下一步的前进方向。从这方面来讲,我从来都是对学生说,能找到原因的失败都是有价值的。

  您从事科研工作最大的动力来源是什么?您在选择研究生时更看重哪方面的素质?

  最大的动力是去解决一些实际应用中的关键问题,以及探索新的科学规律。在选研究生我主要看重的是开放的思维方式和对科研的热情执着的态度。

  我们课题方向比较广,面对的问题很不一样,很难说哪一个工作更满意。从能源方面的课题来说,有几个代表性的工作值得提一下。一个是我们两年前发表的关于超细铂金纳米线燃料电池氧还原电催化剂(Science 2016,354, 1414-1419),这个工作通过从一维纳米结构特有的稳定性,优异的电荷传输能力,以及表面结构的调制出发,在同一个系统中同时实现了超高的表面活性和超高的电化学活性面积,从而实现最高的质量活性。这个工作展示了一维纳米结构在电催化中的特殊优势,在一定程度上代表了基于贵金属电催化的一个极限。利用类似方式,我们相信会对多种电催化反应都会有较大的提升。另一个工作是基于电化学器件中对传荷,传质的需求,我们设计的一个多孔三维石墨烯结构(Nature Comm,2014, 5, 4554;Science,2017, 356, 599-604),同时提供了三维贯通的导电网络和离子传输通道,对于未来多种电化学器件,如超级电容,电池或燃料电池的发展都会有积极意义。另外就是下面这个利用隔膜防止多硫化物的“穿梭效应”的工作,我觉的这个工作为解决锂硫电池中多硫化物的穿梭效应提供一个简单有效的一个方案。

  多硫化物的“穿梭效应”是导致锂硫电池性能下降的主要原因,前期有很多工作希望从电极材料入手,如利用材料的限阈或者利用电极材料的极性吸附来抑制多硫化物的“穿梭效应”;在这篇文章中,您从电池的隔膜出发,利用电荷的排斥实现对多硫化物“穿梭效应的”抑制,请问您这个idea是如何产生的?

  这是一个多方合作的工作。我在访问成都电子科大时,与熊杰等老师的讨论过程中分析了当前电极材料设计中的一些缺陷。我们认为利用电极材料构建的的空间限阈作用或者极性吸附作用虽然能有效的降低多硫化物的“穿梭效应”,但是很难在一个复杂的电极材料中做出一个完美的结构实现100%的限阈或吸附。这种情况下,总有一部分多硫化物可能逃逸,穿梭,从而影响其稳定性。基于这一认识以及电极结构设计的复杂性,我们认为通过对隔膜的设计可能会为防止多硫化物的穿梭效应提供一个更简单直接的方案。

  是否可以认为,电荷的相互作用相对于依靠极性吸附的作用力要更强也更加长程,因此在抑制多硫化物的穿梭效应方面,效果要更好一些?

  可以这么理解。另外我们认为吸附是可以饱和的,表面吸附一部分多硫化物后,表面极性发生,吸附效应就会下降,从而很难完全防止部分多硫化物可能逃逸与穿梭。从相反的角度来考虑,电荷排斥作用相对稳定,更加长期有效。而且二维隔膜的设计与三维电极的设计来讲也更为简单,出现非理想缺陷的可能性低一些。

  复合的隔膜中rGO和硫炭复合电极构筑的“夹心”电极,由阻抗测试结果来看,这种结构有利于锂离子的传输;这种结构是否也适用于锂负极材料,用来提供更加均匀的电压分布来抑制“锂枝晶”的产生?

  是的,我们的隔膜设计不仅仅有效的阻止了多硫化物的“穿梭效应”,而且同时提供来良好的锂离子输运通道,从而实现更加均匀的电压分布,有效的抑制“锂枝晶”和实现更均匀的锂沉积。这一点在我们文章中有提到,在今后的工作中也会进一步跟进。

  我们这个工作主要集中在隔膜上来解决多硫化物的穿梭效应,应该说只解决了许多问题中的一个问题。硫正极的实现同时还存在其它很多问题,如导电性及体积膨胀等问题。在这方面过去几年在电极结构的设计上有很多优秀的工作。我们这个隔膜设计的一个优势是它可以很方便的与其它电极结构的设计结合起来。如利用我们以前发展的三维多孔石墨烯框架结构作为硫电极的导电骨架及力学支撑,可以有效的解决硫的导电性及体积膨胀等问题,以期在高负载量的情况下也实现稳定的高容量性能。

  理论上来说,固态锂电池具有比锂离子电池(基于有机电解质)更高的能量密度和更好的安全性能,但目前的固态锂电池功率密度小,且稳定性较差,因此限制了它的应用。而这一现象与金属锂固态电解质界面有着密不可分的关系。为保证锂离子在电极和固态电解质两者之间的高效可逆传输,需深刻理解金属锂与固态电解质之间的界面结构、(电)化学反应及其动力学。

  本展望提出了金属锂固态电解质界面主反应过程的基元反应框架,详细阐述了金属锂固态电解质界面存在的几大问题,总结了可用于探索该界面问题的先进表征技术,并基于现有的研究成果和薄膜锂电池的成功案例提出了固态电池界面问题可能的解决方案,为固态锂电池的发展提供参考。

  A. 阐述了金属锂和固态电解质之间因固-固接触带来的浸润性差的问题,此问题可通过在金属锂负极和固态电解质之间引入亲锂层或是通过调控固态电解质配方来改善。

  B. 总结了金属锂负极与固态电解质之间发生的副反应类型和科学家们在解决这个问题上做的努力尝试。注:理想情况下的界面是电极和电解质二者不发生反应或者反应生成了只导锂离子不导电子的稳定的SEI。

  C. 总结了电极电解质界面双电层对界面锂离子传输的影响,及领域内对电极电解质界面双电层的研究历史和研究现状以及可能的解决方案。本文基于正极和固态电解质界面双电层的现有发现和数据提出了金属锂固态电解质界面双电层的模型,并提出可能的解决方案

  D. 本文分析总结了固态电池中锂枝晶的生长问题及相关研究,并基于现有研究成果提出了锂枝晶在固态电解质中的生长模型和抑制枝晶成长的可能方案。

  我在少年班的环境中养成了严密的逻辑思维,是学术研究的基础;试点班和少年班的同学们都非常非常优秀,这种环境便于让人领略到自我的渺小,养成了我个人比较大条的神经,这也很重要。此外,少年班给我自由发展、追求兴趣的空间和可能性,非常感恩。

  当您课题组的研究遇到瓶颈时,您怎么处理?碰到棘手问题,您对学生如何要求?

  具体问题不一样,不能一概而论。从基本原理出发,看我们能理解到什么地步。先搞清楚问题,由于各种因素限制而实在解决不了的可以放弃,糊里糊涂的不知道为什么就放弃,不是好的风格。

  有点cliché,“最满意的是下一个工作”,但是的确感觉目前在做的工作会更好。

  答:好的选题,理清复杂问题化繁就简的能力,漂亮的解决方案,加有效不炒作的科学传播。好的选题最重要。

  在热点问题的研究中,竞争是非常激烈的,一个好的idea很有可能同时被多个课题组想到。您认为这种情况下应该是尽可能完善还是要先挑战先机?对待这种问题,您对学生如何要求?

  具体问题不一样,不能一概而论。如果这项研究工作的目标是为了发表论文,那么被人scoop当然令人沮丧;如果研究的目的是为了解决问题,那么同行作出的有价值、值得信赖的工作就成为你的帮助。

  您认为从应用的角度来考虑,无机电解质和有机聚合物电解质哪个更有潜力?从目前的研究来看,两者遇到的挑战哪个更有可能取得突破?

  目前的性能表现无机电解质体系更优。我们在这篇展望中也有提及,未来有机无机杂化体系值得关注。

  固态锂电池作为重新大热的研究体系,对原位表征技术而言更多的是机会,传统的液态电解质电池中液体的存在使很多真空表征技术的发挥大打折扣。固态电池会更好做一些,可以预期领域同行会有很多精彩工作出来,加深我们对固态电池工作机理的理解。

  2018年3月22日,来自美国伊利诺伊大学芝加哥分校、美国能源部(DOE)阿贡国家实验室和加州州立大学北岭分校的研究人员在《Nature》上发表了一篇研究成果,成功制成了可以在类似空气的气氛中循环超过700 次的锂空气电池,打破了之前锂空气电池只能使用纯氧、且循环寿命短的限制,让人们看到了这种拥有极高理论能量密度的电池取代现有锂离子,突破电动汽车里程瓶颈的可能。余彦教授在Joule上对该文进行了评论。

  备注:非液态的锂-空气电池的理论能量密度可达 12kWh/kg,是现有锂离子电池的 5~10 倍,几乎可以与汽油的约 13kWh/kg 相媲美。如果锂空气电池可以最终走向市场,电动汽车也将拥有和汽油车同样级别的续航里程,将会彻底打破由于锂离子电池能量密度过低而导致的续航里程瓶颈,对于清洁能源未来的发展有着重要的意义。

  1. 传统锂空气电池的局限性:必须使用纯氧气(所以也叫锂氧电池),主要原因在于空气中的氮气,水分,CO2等参与副反应,生成Li2CO3,LiOH等物质,对电极、锂离子和电解质产生不利影响。因此传统的锂氧电池系统中,氧气罐是必不可少的一部分,但由于氧气罐所占空间大且有安全隐患,因此一般不能用于电动车辆等实际场合。

  2. Nature文章的解决方案:研究人员使用了计算机模拟(密度泛函分析)和实验研究的方法提出在锂金属电极上加一个由碳酸锂/碳(LiCO3/C)组成的致密的保护性涂层,碳酸锂会阻止锂离子之外的其它化合物进入,从而保护阳极不受空气中氧气之外的其它组份的破坏。

  3. 这项研究成果的积极意义:证明锂空气电池确实可以屏蔽其它气体的干扰,直接从类似空气的气体环境中获取氧气,摆脱对氧气储存装置的依赖,而且循环寿命还很长,极大地增强了研究者和产业界对于这种革命性电池技术未来发展的信心。

  4. 这项研究成果与实际解决方案之间的差距:A. 该文中所得到的高的循环稳定性实际上是以牺牲能量效率为代价的(请关注原文充放电的电位);B.文章提出的 LiCO3保护层的制备工艺不太可能商业化(构建额外的Li-CO2电池,由锂金属与二氧化碳通过 10 次充放电循环得到碳酸锂保护的Li电极,再用于锂空气电池);C. 可能造成电解质和电极材料的浪费。 D. 文章所采用的是类空气环境,而并不是真实的空气环境,从实际角度出发,有必要测试不同湿度的空气,不同环境温度等因素,此外,电极的多孔性也是值得关注的问题。

  我觉得自己的好习惯就是看文献,喜欢和别的老师讨论请教。有了一定的知识储备才能积极自信的参与讨论,提出尖锐问题。而相互讨论可以增加见识,博取众长,补己之短。

  当您课题组的研究遇到瓶颈时,您怎么处理?碰到棘手问题,您对学生如何要求?

  碰到棘手问题,当然是让学生有毅力和耐心!尝试多种手段解决。这个过程可以锻炼学生解决问题的能力,也可以训练所谓的“逆商”。 不经一番寒彻骨,怎得梅花扑鼻香。

  我很多工作是一个系列的,一步一步将电级材料优化。如果只取一个的话,我觉得是将秋天发黄的芦苇转化成锂电池硅负极材料的那个工作(Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 9632-9636)。道法自然,天地循环。得到天然多孔结构的硅,用来做锂离子电池负极性能非常好。有一种“落红不是无情物,化作春泥更护花”的感觉。

  如果说是研究成果本身,其诞生需要研究者有敏锐的实验观察力和数据分析能力,对科研前沿的敏感度,强大的执行力,和不怕失败越挫越勇的精神。我个人最看重的是最后那一条。正所谓“锲而不舍,金石可镂”,开拓精神和坚毅品质是诞生优秀成果背后的共同特点。

  理论研究和实际应用的测试条件存在很大的差异,您如何看待目前锂空电池的研究条件?您认为在实验室研究中,是否有必要采用跟实际应用一致的测试条件?

  实际未来应用,当然最好是在大气条件即非纯氧条件,因为应用的时候不希望电池还配一个氧气罐子。目前已经有部分研究者通过直接在大气或模拟大气条件下进行实验,亦有部分研究通过氧气透过膜开展实验,这些工作具有前瞻性和必要性。然而目前锂空气电池还有很多基本的科学问题没有完全清楚,基于纯氧气更有利于排除其他气氛影响,进而掌握锂空气电池的基本问题和过程机制。未来随着科学问题的逐渐清晰,我相信实验会逐渐转向实际应用的环境和条件。

  从您的角度来看,锂空电池最终走向应用的可能突破口在哪?是源于电池材料的极大突破还是对于反应过程的深入理解?

  锂空气电池走向应用还有较远的距离,正极、负极、电解液都有需要解决的棘手问题,需要三管齐下。相对而言,大容量不是问题,而电池材料和电解液决定了其未来应用的时间表。反应过程的深入理解的确对其实际应用具有指导意义。目前正极材料研究较多,高性能稳定的正极无疑决定了锂空气电池性能的好坏,特别是纳米正极材料的研究,取得了一定的成果。而在实际应用过程中,如何提高正极材料负载率,是需要考虑的问题。对于电解液,如采用有机电解液除稳定性外还需要考虑其挥发性和可燃性,采用无机固态电解质则需考虑界面相容性与机械稳定性;而负极方面,用金属锂需做表面保护,采用其他负极材料则会降低比能量。“行至水穷处,坐看云起时”。最近在Nature/Science上报导了好几个可喜的最新进展 (比如,四电子可逆反应,Li2CO3保护金属锂负极),推动了其未来应用。总之,筚路蓝缕、砥砺前行吧。

  您如何评价目前热门的各项储能技术?您更看好哪一项技术?您今后的研究会在哪些方面进行展开?

  桃李满园争春色,一枝独秀何处寻?每种储能技术都有他们的优缺点。最后谁能胜出,除了要看高能量和高功率性能,更要看安全性、价格、以及市场定位。其要求在不同的应用领域稍有差异。我们的研究侧重于电极材料的优化设计,其思路可以举一反三,而不是局限于某一类储能电池。过去五年内我们一直致力于采用纳米复合电极结构来钠离子电池的循环稳定性和高倍率性,未来我们也会把我们的思路作为“活水源头”扩展到钠硫、钾硫电池。

 

 

 

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